Kroto sinh ra ở Wisbech, Cambridgeshire, Anh, với Edith và Heinz Krotoschiner. Tên của ông được lấy nguồn gốc từ Silesia. Gia đình của cha ông đến từ Bojanowo, Ba Lan, và mẹ ông đến từ Berlin. Cả hai bố mẹ đều sinh ra ở Berlin và chạy trốn sang Anh vào những năm 1930 như những người tị nạn từ nước Đức; cha ông là người Do Thái. Harry đã lớn lên ở Bolton trong khi chính quyền Anh bắt giữ cha của mình trên đảo Man như một quân địch. Sau đó ông theo học tại Bolton, nơi đây ông từng là một người đương thời của diễn viên Ian McKellen. Năm 1955, cha của Harold rút ngắn tên gia đình cho Kroto. Khi còn là một đứa trẻ, ông đã say mê bởi bộ Meccano. Kroto ghi nhận Meccano, cũng như trợ giúp cha của mình trong nhà máy sản xuất balô sau chiến tranh thế giới thứ II – cùng với những kỹ năng phát triển hữu ích trong nghiên cứu khoa học. Ông đã phát hiện mình có một sự quan tâm về hóa học, vật lý và toán học ở trường trung học, và bởi vì giáo viên chủ nhiệm thứ sáu của ông là một thầy giáo hóa học (Harry Heaney - người sau này trở thành giáo sư đại học) cảm thấy rằng Đại học Sheffield có phòng hóa học tốt nhất ở Anh, ông đến Sheffield. Mặc dù là một người Do Thái lớn lên, Harry Kroto nói rằng tôn giáo không có bất kỳ cản trở gì với ông. Ông là một nhà nhân bản học cho rằng có ba tôn giáo: Ân xá quốc tế, chủ nghĩa vô thần và hài hước. Ông là một người ủng hộ nổi bật của Hiệp hội Nhân văn Anh. Năm 2003, ông là một trong 22 người đoạt giải Nobel ký Tuyên bố Nhân bản.